버려지던 흑연 부산물을 고성능 이차전지용 음극재로 재활용할 수 있는 원천 기술이 개발됐다.
한국에너지기술연구원은 한유진·박상훈 박사 연구진이 산업 공정에서 발생하는 흑연 부산물을 정제, 이차전지용 고순도 흑연 음극재로 활용하는 원천 기술을 개발했다고 11일 밝혔다.
이를 활용하면 이차전지에 사용되는 흑연 수입 의존도를 대폭 낮출 수 있을 것으로 기대됐다.

흑연은 전기차용 리튬이온배터리 음극재의 핵심 원료다. 음극재는 배터리 셀 무게 중 약 30%나 된다. 흑연은 배터리 제조 원가의 10%를 차지한다. 그러나 국내에서는 음극재용 상용 흑연의 90% 이상을 중국에서 수입했다.
지난 7월엔 미국 상무부가 중국산 음극재용 흑연에 고율 관세를 부과해, 향후 중국산 흑연의 안정적 수급에 차질도 우려된다.
연구팀은 흑연 부산물의 금속 불순물을 처리하는 신공정을 개발했다. 기존 공정을 대폭 축소해, 상용 흑연 음극재와 동등한 수준의 경제성을 갖는 흑연 음극재를 제작했다.
흑연 부산물로부터 고순도·고성능 음극재를 확보하기 위해서는 부산물 내부에 남은 금속 불순물을 완벽히 제거해야 한다. 그러나 현재까지 연구된 기술은 불순물 제거를 위해 강한 산처리와 2천도 이상의 초고온 열처리 과정이 필요하다.
연구진은 초음파 처리를 통한 표면 불순물 제거, 내부 금속 불순물 제거, 표면 탄소 코팅을 통한 구조 복원의 3단계 공정을 개발했다. 먼저 초음파 반응기를 활용해 가벼운 불순물은 떠오르게, 무거운 흑연 입자는 가라앉게 함으로써 표면의 불순물을 제거한다.
이어 열 이동(thermal migration)과 편석(segregation) 현상을 활용해 흑연 내부에 잔존하던 금속 불순물을 산화물로 전환시켜 쉽게 제거할 수 있도록 했다. 마지막 단계에서는 흑연 표면에 탄소 코팅을 적용해 구조적 안정성과 전기화학적 성능을 크게 향상시켰다. 이를 활용하면 기존 기술보다 낮은 온도에서도 불순물을 효과적으로 제거할 수 있어 경제성과 친환경성을 동시에 확보할 수 있다.
열이동과 편석 현상은 금속이나 세라믹 내부에 남아 있던 불순물이 열을 가하는 과정에서 밖으로 이동해 표면에 모이고, 이때 금속 산화물 형태로 변환되는 현상이다.

이 기술로 제조한 흑연 음극재는 최초 충·방전 효율이 92%였다. 용량은 1그램당 362밀리암페어시(mAh/g)를 기록했다.
연구팀은 "상용 흑연 음극재와 동등한 수준"이라며 "200회 충·방전 후에도 초기 용량의 98%를 유지, 상용 흑연 음극재에 버금가는 안정성을 확인했다"고 설명했다.
기존의 음극재용 상용 흑연을 생산할 때도 2,800도 이상의 고온 열처리가 필요해 막대한 에너지가 소모 되지만, 이 기술은 상용 흑연 생산 대비 약 60%의 비용을 절감할 수 있는 것으로 나타났다. 경제성도 충분하는 것이 연구진의 예측이다.
현재 연구진은 후속 연구를 통해 열처리와 산처리가 필요 없는 공정을 개발 중이다.
한유진 박사는 “흑연은 그간 국산화 논의에서 소외돼 있던 소재지만 국가 전략 광물로서의 중요성이 갈수록 부각되고 있다”며, “이번 기술은 국내 산업 부산물을 활용해 고부가가치 음극재를 확보함으로써 흑연 수급 안정성을 강화하고 자립 기반을 마련하는 중요한 전환점이 될 것”이라고 밝혔다.
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한 박사는 또 "연구소 시장적기 과제를 통해 파일럿 스케일의 상용화를 검토 중"이라고 덧붙였다.
연구는 화학공학 및 소재 분야의 국제 학술지 케미컬 엔지니어링 저널(Chemical Engineering Journal, IF 13.2) 7월호에 게재됐다.
